Kate Mara n'a jamais oublié Heath Ledger. En 2005, elle partage l'affiche de la star australienne dans le long-métrage Le Secret de Brokeback Mountain, d'Ang Lee. Heath Ledger joue Ennis et Kate Mara joue Alma, sa fille. Interrogée sur la chaîne Bravo TV dans l'émission Watch What Happens Live with Andy Cohen, Kate Mara a raconté comment s'était passée la collaboration devant les caméras.
"J'avais 19 ans et il était tout juste plus âgé que moi, s'est-elle souvenue. C'était assez fou. Mais il était tellement adorable. L'expérience était si incroyable. Il avait seulement quelques années de plus que moi, mais il m'a vraiment prise sous son aile. Je n'avais pas beaucoup travaillé à l'époque. Donc oui, c'était vraiment unique."
Un rôle pour lequel Kate Mara était à l'origine dubitative en raison de sa différence d'âge avec Heath Ledger. En effet, elle jouait un personne de 14 ans. "Je me disais 'Ça ne va jamais marcher, nous n'avons que cinq ans d'écart environ. Mais Heath a été extraordinaire et ça a fonctionné."
Le 22 janvier 2008, Heath Ledger- qui aurait eu le 4 avril dernier 40 ans - est mort des suites d'une overdose. Sa mort avait ému le monde entier ainsi que le monde du cinéma. Il laissait alors derrière lui une fille, Matilda, âgée aujourd'hui de 15 ans, qu'il a eue avec l'actrice Michelle Williams. Les deux stars avaient entretenu une histoire d'amour de trois ans, entre 2004 et 2007 : "Je n'ai jamais renoncé à l'amour... J'ai toujours dit à Matilda : 'Ton père m'a aimée avant que quelqu'un me trouve talentueuse, ou jolie, ou que j'ai de jolis vêtements'" avait-elle confié.